【化工機械設備網(wǎng) 技術前沿】近日，中科院合肥研究院安光所張為俊研究員團隊在氯(Cl)原子引發(fā)的異丁烯醛(Methacrolein，MACR，化學分子式C4H6O)大氣氧化反應研究方面取得新進展，相關論文以“基于光電離質譜檢測技術的氯原子引發(fā)異丁烯醛氧化反應研究”為題在線發(fā)表在英國皇家化學學會期刊Physical Chemistry Chemical Physics上。
氯原子相比于大氣中的其它氧化劑(OH自由基、臭氧O3等)具有更高的反應活性，隨著近年來在內陸地區(qū)濃度的增加，氯引發(fā)的大氣氧化過程的重要性越發(fā)顯著。異丁烯醛是生物源揮發(fā)性有機物異戊二烯(C5H8)大氣氧化的特征中間產(chǎn)物，具有較高的化學活性，其氧化降解對于大氣臭氧和二次有機氣溶膠的生成具有重要影響。
實驗中，唐小鋒研究員和林曉曉副研究員等人采用微波放電流動管反應器模擬大氣氧化反應，結合實驗室自行研制的真空紫外光電離反射式飛行時間質譜儀，在線檢測氯原子引發(fā)異丁烯醛氧化過程中的反應物、中間體自由基和產(chǎn)物，開展了低NOx條件下氯原子與異丁烯醛的氧化反應機理研究。
結果表明，氯原子與異丁烯醛之間通過奪氫和加成反應分別生成C4H5O和C4H6OCl自由基，且與氧氣(O2)進一步反應生成C4H5OO2 和 C4H6OClO2過氧自由基。在低氮氧化物(NOx，NO和NO2)條件下，過氧自由基繼續(xù)與自身以及HO2自由基發(fā)生雙分子反應，產(chǎn)生C4H5OO、C3H5OCl、C4H6OClO2H等產(chǎn)物。通過關鍵產(chǎn)物的動力學實驗，結合高精度理論計算分析，獲得了氯原子與異丁烯醛氧化反應詳細的化學機制，有助于理解異丁烯醛在大氣中的化學行為。
本文研究工作得到了國家自然科學基金、中科院國際合作重點項目和合肥大科學中心重點研發(fā)項目課題的經(jīng)費支持。
添加O2前后Cl和異丁烯醛反應的光電離質譜圖
氯原子引發(fā)異丁烯醛氧化反應機理圖
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