近日,中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所功能材料物理與器件研究部在 V2O3金屬 -絕緣體相變的調(diào)控方面取得新進(jìn)展,相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在 Physical Review Materials上。
V2O3作為典型的強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)氧化物,在化學(xué)摻雜、壓力和溫度等作用下發(fā)生從順磁金屬(PM)相到順磁絕緣體(PI)相和反鐵磁絕緣體(AFI)相之間的轉(zhuǎn)變,同時(shí)伴隨著電學(xué)、磁性和光學(xué)等物性的顯著改變,這種獨(dú)特的物理特性使其在光電開(kāi)關(guān)、智能窗口、信息存儲(chǔ)等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。因此,V2O3金屬-絕緣體相變一直是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的研究熱點(diǎn)。然而,難以在半導(dǎo)體襯底上實(shí)現(xiàn)V2O3薄膜的外延生長(zhǎng)極大限制了相關(guān)的應(yīng)用研究。
研究人員通過(guò)晶格對(duì)稱(chēng)性和失配度分析發(fā)現(xiàn)寬禁帶半導(dǎo)體4H-SiC是一種適合V2O3薄膜外延生長(zhǎng)的襯底材料。如圖1所示,V2O3和4H-SiC的(001)面內(nèi)分別具有類(lèi)似的氧和硅(碳)密排結(jié)構(gòu),兩者之間的失配度和夾角分別為5.2%和30°,從而可以通過(guò)三角匹配的方式實(shí)現(xiàn)V2O3薄膜在4H-SiC襯底上的外延生長(zhǎng)。通過(guò)襯底溫度調(diào)制V2O3薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)及其應(yīng)力弛豫度,利用V2O3和4H-SiC之間的晶格/熱膨脹系數(shù)失配實(shí)現(xiàn)了應(yīng)力(εzz)的大范圍連續(xù)調(diào)節(jié)(-1.24%≤εzz≤1.58%)。如圖2所示,當(dāng)εzz=1.58%時(shí),PM-AFI相變被強(qiáng)烈抑制;隨著應(yīng)力的減小,PM-AFI相變逐漸恢復(fù);當(dāng)εzz=-0.71%和-1.24%時(shí),PM相轉(zhuǎn)變?yōu)镻I相,該相變所導(dǎo)致的電阻率變化?R/R=107500%。拉曼光譜的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明應(yīng)力通過(guò)調(diào)制三角畸變誘導(dǎo)了PM-PI相變。該研究為V2O3金屬-絕緣體相變調(diào)控和基于V2O3薄膜的Mott器件構(gòu)筑提供了新的實(shí)驗(yàn)證據(jù)和研究平臺(tái)。
該工作中,通過(guò)改變襯底溫度實(shí)現(xiàn)薄膜應(yīng)力的調(diào)節(jié)是調(diào)控V2O3金屬-絕緣體相變的關(guān)鍵。區(qū)別于通過(guò)改變襯底或薄膜厚度等熱力學(xué)條件而實(shí)現(xiàn)應(yīng)力調(diào)節(jié)的方法,這是一種簡(jiǎn)單有效的基于薄膜生長(zhǎng)動(dòng)力學(xué)調(diào)制的方法。課題組近年來(lái)采用該方法在V2O3/Al2O3薄膜和(V0.99Cr0.01)2O3/Al2O3薄膜中實(shí)現(xiàn)了應(yīng)力的大范圍連續(xù)調(diào)節(jié)和PM-PI/AFI相變的調(diào)控,闡明了相變機(jī)理(Phys. Rev. B 103, 085119 (2021); Phys. Rev. B 105, 035140 (2022))。研究團(tuán)隊(duì)前期還基于電子關(guān)聯(lián)的設(shè)計(jì)思路,發(fā)現(xiàn)V2O3薄膜是一種高性能的空穴型透明導(dǎo)電氧化物材料(Phys. Rev. Applied 12, 044035 (2019)),并進(jìn)一步通過(guò)壓縮應(yīng)力利用晶格、電荷和軌道自由度之間的耦合作用實(shí)現(xiàn)了V2O3薄膜載流子濃度和電導(dǎo)率的提高(Appl. Phys. Lett. 121, 061903 (2022))。
上述研究得到了安徽省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院合肥大科學(xué)中心協(xié)同創(chuàng)新培育基金和國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。
圖1. V2O3和4H-SiC (001)平面示意圖
圖2. 不同應(yīng)力狀態(tài)下V2O3/4H-SiC薄膜的電阻率-溫度關(guān)系(a)和室溫電阻率隨應(yīng)力變化關(guān)系(b)。
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